Physical aspects of hydrogen storage in subsurface porous media : Flow mechanisms, hysteresis and storage efficiency

Abstract

Hydrogen (H2) som energibærer er i dag et prioritert satsningsområde med en rekke prosjekter som lanseres over hele verden. En bred implementering av H2 i sektorer som transport, oppvarming og kraftproduksjon vil kreve stor lagringskapasitet med funksjonalitet og fleksibilitet til å møte etterspørselen. Nåværende lagringsteknologier er mest egnet for småskalaapplikasjoner, og det trengs derfor ny teknologi for å møte fremtidig etterspørsel. Hydrogenlagring i undergrunnen (Underground Hydrogen Storage, UHS) har derfor blitt foreslått som en mulighet for storskala lagring. Det tekniske konseptet er basert på erfaringene fra lagring av naturgass i undergrunnen, som f.k.s vannreservoar eller ferdigproduserte petroleumsreservoarer.

Gassinjeksjon for lagring og senere uttak følger typisk en sesongsyklus som følge av større etterspørsel gjennom vinterhalvåret. Injeksjon av H2 i porøse medier kan imidlertid resultere i uønskede utfall på grunn av dens lave viskositet, lave tetthet og høye bio-geokjemisk aktivitet. UHS har fått stor oppmerksomhet i vitenskapelige miljøer de siste par årene, med søkelys på bio-geokjemiske interaksjoner, fuktpreferanse og reservoareffektivitet. Denne avhandlingen tar sikte på å fremme forståelsen av strømningsfysikk for H2 i porøse medier på tvers av lengdeskalaene ved bruk av mikrofluidikk, kjerneflømming og reservoarsimuleringer.

Det vitenskapelige arbeidet er publisert i seks tidsskriftpublikasjoner. Artikler 1-3 undersøker H2-vann strømningsmekanismer på porenivå ved bruk av poreskalaeksperimenter, relevant for lagring i et vannreservoar (akviferer). Artikkel 4 rapporterer en full syklus av H2-vann relative permeabilitetsmålinger i en sandstein basert på en steady state-teknikk. Artikler 5-6 er basert på resultater fra reservoarsimuleringer for å studere effekten av reservoartype, basegass og hysterese på lagringseffektiviteten. Et kort sammendrag av artiklene er gitt nedenfor.

Artikkel 1 studerer effekten av gasstype og injeksjonshastighet på strømningsmønstre, gassmetning og gassens kontinuitet på poreskala under dreneringseksperimenter. Det dominerende strømningsregimet er identifisert, og er uavhengig av gasstype og injeksjonshastighet. Injeksjonshastigheten er imidlertid styrende for gassmetningen og dens kontinuitet. En gunstig injeksjonshastighet er foreslått for å gi maksimal gassmetning og minimal mengde diskontinuerlig gass.

Artikkel 2 identifiserer de dominerende fortrengnings- og fangemekanismene i løpet av en syklus med drenerings- og imbibisjonseksperimenter. Kinetikken til H2-oppløsning i vann kontrolleres av et ikke-likevektsregime, og de observerte dynamiske kontaktvinklene viser hysterese. Artikkel 3 studerer flere sykluser med drenering og imbibisjon, og utvider arbeidet fra artikkel 2. Utviklingen av H2-metning over injeksjonssyklusene er kvantifisert, noe som viser reproduserbarhet av restmetninger av H2-gass etter imbibisjon. Omtrent halvparten av den resterende H2 gass kobles sammen igjen i neste dreneringsinjeksjon, hvor gjenkobling favoriseres i nærheten av store porestørrelser.

Artikkel 4 rapporterer relativ permeabilitet for H2-vann systemet under drenering og imbibisjon i en sandstein, som viser sterk hysterese. Dreneringseksperimentet gjentas med nitrogen (N2), og diskuterer nitrogengass som analog for H2 i slike laboratorieeksperimenter. De eksperimentelle resultatene er ekstrapolert med numerisk historietilpasning for å inkludere hele det mobile metningsområdet, noe som gjør de resulterende relative permeabilitetsdataene til verdifull input for reservoarsimuleringer.

Artikkel 5 beskriver resultat fra reservoarsimuleringer av H2-lagring i et trykkavlastet olje- og gassfelt ved bruk av Eclipse simulator. Lagringseffektiviteten sammenlignes mellom tre scenarier: ren H2-injeksjon i en vertikal injektor med tre soner: 1) gass, 2) olje eller 3) vann. Gassonen er et anbefalt mål for H2-lagring med en utvinningsgrad på 87 %. Bruk av formasjonsgass som basegass øker H2-utvinningsfaktoren, men med redusert H2-konsentrasjon i den produserte gasstrømmen. Artikkel 6 bruker data fra relativ permeabilitetsmålinger fra artikkel 4 i en reservoarmodell for å undersøke hystereseeffektene på feltskala. Resultatene viser at hysterese ikke kan neglisjeres da den påvirker lagringseffektiviteten betydelig.

Hydrogen (H2) is experiencing an unparalleled level of business and political support, with numerous projects and policies being launched worldwide. A broader implementation of H2 in sectors like transport, heating and power generation will require sufficient storage capacity and functionality to meet peak demand. Current storage technologies are mostly suitable for small-scale applications, and underground H2 storage (UHS) in porous media has been therefore proposed as a suitable solution for large-scale and long-term storage. The technical concept is based on the experience gained from natural gas storage in aquifers and depleted hydrocarbon reservoirs. Gas injection and withdrawal follow a seasonal cycle in response to changes in demand.

The injection of H2 into porous media can result in undesired outcomes due to its low viscosity and low density coupled with pronounced bio-geochemical activity. UHS has received a great attention in the scientific community over the last couple of years, focusing on bio-geochemical interactions, wettability and reservoir storage performance. This dissertation aims at advancing the understanding of H2 flow physics across the length scales using microfluidics, core scale measurements and reservoir simulations.

This dissertation presents the integrated nature of the work published in six journal publications. Papers 1-3 examine the pore scale H2 flow mechanisms in an aquifer storage setting using microfluidics. Paper 4 reports a full cycle of H2-water relative permeability measurements in a sandstone based on a steady state technique. Papers 5-6 are based on reservoir simulations to study the effect of reservoir type, cushion gas and hysteresis on the storage efficiency. A brief summary of papers is provided below.

Paper 1 studies the impact of gas type and injection rate on pore scale flow patterns, gas saturation and its connectivity during drainage experiments. The dominant flow regime is identified, shown to be independent of the gas type and injection rate. Conversely, the injection rate controls the gas saturation and its connectivity. The optimal injection rate is proposed to yield a maximum gas saturation with minimal amount of disconnected gas.

Paper 2 identifies the dominant displacement and trapping mechanisms during one cycle of drainage and imbibition experiments. The kinetics of H2 dissolution in water is controlled by a non-equilibrium regime, and the observed dynamic contact angles show hysteresis. Paper 3 studies multiple cycles of drainage and imbibition, extending the work from paper 2. The evolution of H2 saturation over the injection cycles is quantified, demonstrating reproducibility of residual H2 saturations after imbibition. Approximately half of the residual H2 reconnects in the next drainage injection, where reconnection is favoured in the vicinity of large pore-size clusters.

Paper 4 reports drainage and imbibition H2-water relative permeability measurements in a sandstone, demonstrating strong hysteresis. The drainage experiment is repeated with nitrogen (N2), questioning its applicability as a laboratory substitute for H2. The experimental results are extrapolated with numerical history matching to include the entire mobile saturation range, making the resulting relative permeabilities suitable input for reservoir simulations.

Paper 5 highlights reservoir simulations of H2 storage in a depleted oil and gas field using the Eclipse black-oil simulator. The storage efficiency is compared between three scenarios: pure H2 injection into 1) gas, 2) oil or 3) water zones of a vertical injector. The gas zone is a recommended target for H2 storage with a final recovery factor of 87%. The use of formation gas as cushion gas increases the H2 recovery factor, albeit with reduced H2 concentration in the withdrawn gas stream. In paper 6, the relative permeabilities from paper 4 are implemented in an aquifer reservoir model to examine the hysteresis effects. The results show that relative permeability hysteresis cannot be neglected as it significantly affects the storage efficiency.