Multiphase flow and physicochemical interactions during geological carbon sequestration. A laboratory investigation from micrometer to meter

Abstract

Karbonfangst og lagring (CCS) er ein teknologi som kan medverke til reduserte klimagassutslepp; eit uttalt mål frå verdas politiske leiarar. Oljeproduksjonen i verda er vedvarande høg og, medan prisen på fornybar energi synk og tilgangen aukar, trengs komplementære teknologiar blant anna for å handtere toppane i etterspørsel av energi. CO2 er ein drivhusgass, og formålet med CCS er å redusere utslepp av CO2 til atmosfæren; ved at CO2 fangast, transporterast og lagrast trygt. CCS kan redusere utslepp frå eksisterande (fossile) energiressursar, støtte rask oppskalering av lågutslepp hydrogenproduksjon og industrielle prosesser, samt mogleggjere at noko CO2 kan fjernast frå atmosfæren gjennom bioenergi og direkte luftfangst.

Geologisk karbonlagring (GCS) inneber å lagre CO2 i djupe porøse formasjonar, og nyttegjer seg av kjende prinsipp i fleirfasestraum der injisert CO2 blir mindre mobil over tid grunna ulike lagringsmekanismar. Den relative viktigheita av dominerande lagringsmekanismar avheng av forholda i undergrunnen (til dømes trykk og temperatur) og avstandane CO2 strøymer over (lengdeskala). Visualisering av CO2-strøyming, også i ugjennomsiktige porøse medie, er viktig for å detaljert kunne undersøke fangst- og lagringsmekanismar. Målet er å forstå fortrengingsdynamikk og migrasjonsmønster på fleire ulike lengdeskalaer; frå mikrometer (pore-skala) til meter (og kilometer) på felt-skala. Gjennom denne avhandlinga er det utvikla laboratoriemetodar som mogleggjer detaljerte undersøkingar av multiskala GCS-lagringsmekanismar. Metodiske bidrag blir skildra i kapittel 2, medan dei viktigaste resultata diskuterast i kapittel 3.

Dei seks vitskaplege bidraga som er inkludert i denne avhandlinga omhandlar forsking utført på tre lengdeskalaer: pore-, Darcy- og rom-skala. Til saman spenner arbeidet over seks storleiksordenar: frå mikrometer til meter. Pore-skala metodar vart forbetra (Artikkel 1) og brukt for å studere kinetikk i kalsiumoppløysning og sekundær utfelling (Artikkel 2). Mineralisering relatert til GCS vart reversert og oppløysing av kalsiumkarbonat studert på både pore- (Artikkel 2) og Darcy-skala (Artikkel 3).

GCS-lagringsmekanismar er knytt til fleirfaseflyt i porøse medie, og visualisering av væskestraum in-situ kan gi verdifull informasjon på fleire skalaer. I Artikkel 4 vart positronemisjonstomografi (PET) nytta for å eksplisitt følgje straumen av CO2 gjennom ei ugjennomsiktig kjerneprøve. CO2 vart merka med ein radioaktiv isotop, og dynamikken i væskestraumen kunne avbildast med høg tidoppløysing og romleg presisjon. CO2 løyser seg i formasjonsvatnet under og etter injeksjon i eit lagringsreservoar. Tettleiken til (delvis) CO2-metta vatn er høgare enn tettleiken til formasjonsvatnet; dermed startar konvektive blandingsprosessar. Slike (gravitasjonsdrivne) prosessar kan generelt ikkje studerast på Darcy-skala og gjennom standardisert kjerneanalyse. Derfor vart FluidFlower-konseptet utvikla. FluidFlower og tilknytt metodologi mogleggjer detaljerte studie av konvektiv blanding og lagringsmekanismar som strukturell/stratigrafisk fanging, samt residuell og løyselegheitssfanging, under og etter CO2-injeksjon på meter-skala (Artikkel 5 og Artikkel 6).

Abstract in English: Carbon capture and storage (CCS) is a technology that can contribute to reduced greenhouse gas emissions, a stated goal from the world's political leaders. The world's oil production remains consistently high, and while the price of renewable energy is decreasing and accessibility is increasing, complementary technologies are needed among other to handle peaks in energy demand. Carbon dioxide (CO2) is a greenhouse gas, and the purpose of CCS is to limit emissions of CO2 into the atmosphere by capturing, transporting, and subsequently storing CO2 safely. CCS can reduce emissions from existing (hydrocarbon) energy assets and accelerate the development of underground hydrogen storage and low-emission hydrogen production, hence becoming a central aspect of a sustainable energy future.

Geologic carbon storage (GCS) involves storing CO2 in deep porous formations, where CO2 becomes less mobile over time by porous media trapping mechanisms. The relative importance of the governing trapping mechanisms depend on both the subsurface conditions (like pressure and temperature) and the length scale the CO2 flow is studied. Visualization of CO2 flow in opaque porous systems is valuable to detailly investigate trapping mechanisms and further understand displacement dynamics and migration patterns at various scales; from micrometer (pore) scale to meter (and kilometer) at field scale. Laboratory methodologies that facilitate multiscale investigations of GCS trapping mechanisms have been developed as part of this dissertation. Methodological contributions are described in Chapter 2, whereas salient results are discussed in Chapter 3.

The six scientific contributions included in this dissertation span three length scales (pore, Darcy and room) across six orders of magnitude from micrometer to meter. Pore-scale methods were improved (Paper 1) and implemented to study kinetics of calcium dissolution and secondary precipitation (Paper 2). GCS-related mineralization processes were subsequently reversed, and dissolution of calcium carbonate is studied at pore- (Paper 2) and Darcy-scale (Paper 3), respectively.

Trapping mechanisms during GCS naturally relates to multiphase flow in porous media. Pore scale visualization of GCS was complemented by in situ tracking of flow at larger scales to provide more information. Positron emission tomography (PET) imaging was used in Paper 4, where a method for explicit CO2 tracking in an opaque rock sample was detailed. CO2 was labelled with a short-lived radioactive isotope, and flow of CO2 explicitly captured during viscous displacement. During injection into a storage reservoir (e.g., an aquifer), CO2 mixes and dissolves in formation water. The density of the (partially) CO2-saturated aqueous phase is higher than the formation water, which initiates convective mixing processes. Such (gravity-dominated) processes cannot generally be studied at the Darcy-scale. Hence, the FluidFlower concept was developed, to enable detailed laboratory studies on convective mixing and structural/stratigraphic, residual and solubility trapping during meter-scale CO2 injection and storage (Paper 5 and Paper 6).